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他任用裴垍主持赋税改革，针对性整顿江淮财税弊病、减轻东南百姓负担。彼时江淮地区赋税繁重、层层盘剥，百姓不堪重负。裴垍推行新政，明令天下各州留存、输送朝廷的赋税物资，统一采用官方核定的省估标准征收，杜绝地方官吏高估物价、层层加码、中饱私囊；同时改革地方财税体系，要求各道观察使优先以治下本州赋税自给，经费不足时再向下辖州县合理征收，杜绝无度盘剥、肆意征敛。新政推行之后，江淮百姓摆脱苛税重压、得以休养生息，民生迅速复苏。
针对北方边防财政耗损巨大、粮草供给不足、连年耗费国库巨资养兵的难题，李纯任用李绛统筹边防建设、推行屯田养兵之策，节流增收、稳固边防。
元和七年（812年），李绛上疏进言：振武、天德边防沿线，坐拥万顷肥沃空地，土地平整、水源充足、适宜耕种，建议选派干练能吏主持开垦营田、屯田种粮，既可就地供给边防大军粮草，又能大幅缩减国库军费开支。李纯欣然准奏，即刻委任度支使卢坦全权经略北边营田事务。
短短四年时间，北边屯田成效斐然：累计开垦良田四千八百顷，年产粮食四千余万斛，彻底实现边防粮草自给自足，每年可为朝廷节省度支钱财二十余万缗，既稳固了北方边防、充实军储，又极大缓解了中央财政压力，一举两得。
在国家财税体系重构、国库增收方面，李纯一朝更是名臣辈出、政绩卓著，彻底扭转中唐财政颓势。
元和元年（806年），李纯任命理财能臣李巽为度支盐铁转运使，全权掌管全国盐铁财税、漕运钱粮。李巽精明干练、恪尽职守、革除积弊、严查贪腐，理财成效远超前朝。其任职第一年，全国财税征缴收入便追平盛唐理财名臣刘晏执政时期的最高峰值；次年收入再度超越刘晏鼎盛时期；第三年更是新增赋税一百八十万缗，国库积蓄连年暴涨。
同时，李巽彻底整顿江淮漕运旧弊：前朝旧制规定，每年需从江淮转运五十万斛粮食至河阴粮仓，但常年弊病丛生、运力不足、贪腐损耗严重，数十年从未足额达标。唯独李巽任职的三年间，年年足额完成漕运任务，保障了京师与北方军政的粮草供给，彻底盘活大唐钱粮命脉。
元和四年（809年），李巽唯才是举、不计党争成见，上疏举荐程异。程异曾隶属永贞革新集团，为“八司马”之一，虽受朝堂争议，却极具理财才干、精明干练、通晓钱粮利弊。李纯摒弃门户之见、知人善任，采纳举荐，破格起用程异，任命其为扬子留后，
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